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168棋牌游戏下载安装研究方面取得新進展
文章来源: 庄胜利 发布时间: 2019-12-17

  近期,中科院合肥研究院固體物理研究所伍志鲲研究員課題組與中科院過程工程研究所楊軍研究員等課題組合作,反伽伐尼反應”研究方面取得新進展,相關工作以Hard-Sphere Random Close-Packed Au47Cd2(TBBT)31 Nanoclusters with a Faradaic Efficiency of Up to 96% for Electrocatalytic CO2 Reduction to CO爲題,發表在Angewandte Chemie International Edition 期刊上。該工作的共同第一作者爲固體所博士後莊勝利和過程所陳東副研究員。

  “反伽伐尼反應”(Anti-Galvanic Reduction) 是與具有約240年曆史的“伽伐尼反應(Galvanic Reaction) 形式相反的一类反應,于2012年被伍志鲲研究員報道。隨後,伍志鲲研究員小組開展了機理和應用(包括在離子識別、合成等方面中的應用)研究,取得了系列進展。在前期,田書博等人的工作表明“反伽伐尼還原”依賴于前軀體種類和劑量。在这一工作启发下,庄胜利等人利用表界面的高反應活性,建立了“两相反伽伐尼反應”法,合成了单相法不能合成的Au47Cd2團簇 (1a,b),为原子精准的合金纳米團簇的合成提供了新的思路。另外有意思的是,这种新的合金團簇不仅具有特殊的硬球随机密堆积结构(1b),而且具有高的電催化還原CO2CO的法拉第效率(96%,见圖1c),性能不仅超过母体金團簇,也超过报道的大部分催化剂,是目前报道的最高电催化效率之一。众所周知,镉离子是一种危害环境的重金属离子,通过“两相反伽伐尼反應”引入金團簇后,能显著提高母体團簇的催化效率,实现了变“害”为“利”的目的,对于环境治理具有重要的启示。金属纳米團簇组成结构精确,为深刻理解反應机理提供了前提条件。进一步的理论计算表明活潑金屬Cd的引入,改變了中間體COOH*在團簇表面的吸附构型(见圖1e),有利于二氧化碳在團簇表面的转化,决定性地改变了反應动力学(见圖1f),從而顯著提高了催化效率。

  工作獲得了國家自然科學基金、博士後基金特別資助項目、中科院合肥物質科學研究院、中科院固體物理研究所、中科院過程工程研究所的大力支持。

  

  

  1. a) Au44(TBBT)28b) Au47Cd2(TBBT)31cd) Au47Cd2Au44~1.5 nm 納米粒子電催化還原CO2CO的效率示意圖;

  e) COOH*吸附在Au47Cd2上的构型圖;f) Au47Cd2Au44~1.5 nm 納米粒子電催化還原CO2CO反應的自由能圖

  文章鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201912845

  

  

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